В шестидесятых годах XIX века супруги посетили просветителя Александра Герцена в Швейцарии, где пытались найти ответ на извечный вопрос русской интеллигенции «Что делать?». Он им посоветовал «делать хотя бы маленькое дело на благо России».
Вернувшись, педагоги открыли для простых горожан детский сад, работавший на принципах Фребеля. «Внешним образом фребелевский детский сад основан по образу большой семьи, где дети — братья и сестры, а воспитательница — ласковая, всезнающая, всегда готовая помочь мать», — писала Симонович.
Еще одним их общественно-полезным делом стал выпуск в 1866—1968 годах журнала по вопросам дошкольного воспитания «Детский сад», а затем первое руководство для «детских садовниц». Оно выдержало несколько переизданий.